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环境与化学工程学院2021届硕士研究生发表系列高水平论文
2021-05-21 16:11  

环境与化学工程学院2021届硕士研究生科研工作取得丰硕成果,汤帅、刘艳等同学先后在Journal of Hazardous Materials(IF = 9.038)、ACS Appl. Mater. & Interfaces(IF=8.758)、Journal of Materials Chemistry C(IF=7.059)、Nanoscale(IF =6.895)、Environmental Pollution(IF =6.792)等化学领域的高水平SCI期刊发表论文。截止目前,2021届化学工程学院的22名硕士研究生,共发表SCI/EI收录论文34篇,其中一区论文6篇,二区论文10篇,影响因子3.0以上共计22篇。

汤帅同学作为第一作者先后在Journal of Hazardous Materials(IF = 9.038,一区,两篇)和Chemosphere(IF = 5.778,二区)期刊中发表学术论文。微塑料是一类重要的环境污染物。作者采用生活中常见的尼龙微塑料作为研究对象,主要探究重金属离子如铅、铜和水体中重要溶解性有机质富里酸(FA)单独或共存条件下在微塑料上富集特征和作用机理。研究结果表明微塑料不仅自身具有一定环境危害,同时可以作为某些重金属金属离子的载体对生态系统构成更大的危害。

图1 FA和PA6微塑料结合机理的示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.129638 ;

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123548;https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121960)

刘艳同学先后在Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry(IF=3.306), ACS Appl. Mater. & Interfaces(IF=8.758),Organic Electronics(IF=3.310)上发表论文,作者通过在发光核上配备非共轭大容量单元,在不干扰TADF特性的情况下有效提高了材料的耐溶剂能力。并且首次成功制备出了高性能的全溶液处理的TADF混合白光OLED。它的启亮电压只有2.8 V,最大亮度和功率效率分别高达53300 cd m -2和38.5 lm W −1,这比以往报道的真空沉积法制备电子传输层的杂化OLED的性能优异。

图2 PCz-4CzCN和TPA-4CzCN的分子结构和形状图

图3 器件结构、能级图和在完全溶液处理OLED中使用的有机化合物的分子结构

论文链接(https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1010603019314984,https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b20903,https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1566119919306287

谢阿迪同学先后在Journal of Materials Chemistry C(IF=7.059)和Inorganic Chemistry(IF=4.825)上发表论文。作者以多羧酸配体为基础合成一系列阴离子MOFs,并进行了结构解析和性质的应用研究。此类化合物具有阴离子框架和可调节的窗口大小均可用于吸收和分离阳离子有机染料。利用荧光性质还被开发为多响应式传感器,检测Cu2+、Co2+和Fe3+

图4 JOU-11和JOU-12的合成、结构、吸附/分离染料和离子识别示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.0c02760https://doi.org/10.1039/C9TC05113A

郑皓宇同学用模型化合物研究煤的复杂化学反应是国际上煤化学研究领域广泛认可和应用的一种合理方法。模型化合物代表了煤中某些特定的官能团。通过对模型化合物反应机理的研究,可以揭示了煤分子的复杂反应机理。为了更好地研究CSC过程中有机硫的形成机理,文章研究选择了含有不同有机硫官能团的代表性有机硫模型化合物进行了低温氧化实验和热分析。用气相色谱法和红外分析仪测定了它们的耗氧量和氧化产物浓度。采用热重/差示扫描量热法(TG/DSC)测定了这些模型化合物在低温氧化过程中的重量和吸热/放热速率。揭示了它们的氧化和热力学特性。在此基础上,将有机硫模型化合物与煤样均匀混合进行低温氧化实验,探索其对CSC过程氧耗量和指示气体产物的影响。研究结果表明氧化过程中混合样品耗氧量与原煤相比有较大差异,混合样品(除二苯并噻吩外)耗氧量呈初期高于原煤,中期低于原煤,末期高于原煤的趋势。混合样品(除二苯并噻吩外)CO、CO2、C2H4释放量均远低于原煤样品,有机硫化合物能有效降低CO、CO2、C2H4气体产物生成,而二苯并噻吩有机硫模型化合物则主要在130~140℃前表现出对煤自燃过程的阻化作用。文章还首次创造性提出了有机硫对煤自燃影响的自由基机理。该文章的研究成果对高硫煤自燃机理以及含有机硫煤矿井火灾防治具有重要意义。该文章现已发表在能源化工领域国际知名期刊《Fuel》(工程技术类TOP期刊,2021年影响因子5.578)。

图5 苄基硫醇模型化合物的TG/DTG/DSC曲线

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2020.119846)

吴世宁同学采用客体交换法和剥离重组法引入了偶氮苯衍生物,将C3F7-azo+Br-插入到LiTaWO6层板间,首次成功合成C3F7-azo+-TaWO6纳米复合材料。对C3F7-azo+-TaWO6进行XRD、SEM、TEM、EDS和FTIR等设备进行表征。然后将该纳米复合材料滴涂于玻碳电极上制备修饰电极(C3F7-azo+-TaWO6/GCE)并且探索其电化学性质。从实验结果看,C3F7-azo+-TaWO6/GCE的检出限很低,检测范围很广,可以在同时检测抗坏血酸和多巴胺的同时将两者的电位区分开,使得抗坏血酸和多巴胺之间的电势差达到356 mV。与C3F7-azo+/GCE相比,当在LiTaWO6层之间插入C3F7-azo+时,C3F7-azo+-TaWO6/GCE的稳定性更高。此外,C3F7-azo+-TaWO6/GCE在人体尿液样品中具有极好的灵敏度和抗干扰性。所有实验结果表明,C3F7-azo+-TaWO6/GCE可用作灵敏的电化学传感器。相关成果发表在Journal of The Electrochemical Society (10.1149/1945-7111/abef4c),Journal of Electroanalytical Chemistry (10.1016/j.jelechem.2020.114403)期刊上。

图6 C3F7-azo+-TaWO6纳米复合材料用于检测抗坏血酸和多巴胺

(论文链接:https://10.1149/1945-7111/abef4c; https://10.1016/j.jelechem.2020.114403)

葛雨婷同学以回流法制备的α-ZrP为主体材料,为了避免溶剂对环境的影响,这里采用行星式球磨仪,在无溶剂的条件下将CPC成功研磨进α-ZrP层板间。此外利用多种仪器对该材料的形貌结构进行了表征。之后,将制备的CPC/α-ZrP修饰玻碳电极使用CV和DPV技术同时检测AA和DA。使用CV测试的结果表明,AA和DA在CPC/α-ZrP修饰电极上显示出两个分辨良好的氧化峰,电位差为307 mV。而DPV测试表明,AA和DA在40-1500 μM和13-520 μM浓度范围内,获得的电流和浓度的校准曲线是线性的,从而计算出检出限(S/N=3)分别为10 μM和3.3 μM。此外,优异的重现性、稳定性以及对真实样品的检测结果的可靠性,都该证实了该复合材料的实用价值。相关成果发表在Journal of Alloys and Compounds。

图7 α-ZrP和CPC的球磨过程示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2020.157927)

高锟同学先后在Solar Energy((2019) 188:300–304)以及Nanoscale Research Letters((2020) 15:174)上发表研究论文。作者通过简单、室温、低成本且与现有产线兼容的金属辅助化学刻蚀方法(MACE)与碱刻蚀结合在大面积(156×156 mm2)硅片表面制备了较传统绒面反射率更低(覆盖减反膜后可达3.94%)的均匀倒金字塔绒面,同时二者在PECVD-SiOx/SiNX叠层钝化的少字寿命保持在同一水平上。Sunsolve软件模拟结果显示倒金字塔PERC太阳电池的转换效率可达22.1%,较传统PERC电池相比提高1.4%,最终成功制备出转化效率为21.4%的大面积倒金字塔PERC电池。这一研究成果为硅基倒金字塔PERC电池的大规模生产提供了极具竞争力的绒面技术和广阔的应用前景。

图8 倒金字塔制备过程中各结构的SEM图:(1)(a)通过MACE获得的多孔硅;(b) HF/ HNO3修饰后的纳米孔;(c) NaOH刻蚀得到的纳米倒金字塔;(d)纳米倒金字塔的放大图像;(e)传统微米金字塔;(f)放大的微米金字塔图像;(2)PECVD-SiOX/SiNX钝化的(a)倒金字塔样品(左)左和(b)传统的微米金字塔样品(右)的有效少数载流子寿命图;(3)全湿法倒金字塔制备过程中:(a)各结构在300-1100 nm波段的反射谱;(b)各结构的平均反射率对比;(4)模拟中硅基倒金字塔PERC电池器件结构示意图;(5)制备的硅基倒金字塔PERC电池结构示意图;(6)电池制备工艺流程

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.solener.2019.06.015;https://doi.org/10.1186/s11671-020-03404-y)

王艺慧同学先后在Nanoscale, 2019,11, 23206-23216.(IF=6.895);Chemical Communications, 2021,57, 1368-1371.(IF=5.996)和ACS Applied Nano Materials, 2021,4 (2), 2118-2125.(IF=4.10)发表三篇文章。作者致力于低成本、高性能的贵金属基纳米结构催化剂的设计、开发以及探索微观结构对电催化性能的影响,发掘它们在电催化领域的应用前景。1、25 nm左右的八面体Pt-Ni-Ir yolk-shell三元金属纳米粒子极大地提高Pt的利用效率,增强酸性和碱性条件下氧还原和甲醇氧化的催化活性。与商业Pt/C催化剂相比,所制备的Pt-Ni-Ir yolk-shell催化剂的质量活性提高了3-5倍,且具有非常高的稳定性。2、对结晶Pd纳米片进行硫化,实现纳米片局部的非晶态。在电流密度为10 mA/cm2时,部分非晶态硫化钯的过电位仅为49 mV。经过10000次线性扫描的稳定性测试后,η10为65 mV,仍然小于大多数报道的HER催化剂。3、晶格变宽的钯纳米带催化剂,在碱性环境下对氧还原具有超高的催化活性和稳定性。该催化剂在0.9 V电位下对ORR的电催化比活性为1.01 mA/cm2,电化学活性比表面积为121 m2/g,质量比活性为1.21 A/mg,分别是商业Pt/C催化剂的3.8倍、1.6倍和6倍。此外,还具有极高的稳定性,经过100000次循环伏安的稳定性实验后,面积比活性(0.81 mA/cm2)仍保持其初始值的80%。其优异的性能源于其独特的纳米带结构和扩大的晶格间距。

图9 Pt-Ni-Ir核壳和yolk-shell纳米结构的形成过程。(I) Pt、Ni、Ir逐步沉积,在富Pt核上形成富Ni壳层的八面体核壳结构。(II) SLPD法将铂完全沉积在八面体纳米颗粒上。(III)富铂壳与富铂核之间的Ni通过NCE去除,形成了yolk-shell纳米结构。Pt:青色,Ni:红色,Ir:绿色

图10 部分非晶态硫化钯纳米片的(A) EDS图谱,(B) HAADF-STEM图像,(C)线性扫描和(D) Pd,(E) S和(F)合并后的元素分布图

图11 (A)1 M KOH溶液中Pd NBs/C、Pd NCs/C、商业Pd/C和商业Pt/C的ORR电化学性能,1 M KOH溶液中Pd NBs/C、Pd NCs/C、商业Pd/C和商业Pt/C的(B)不同催化剂在0.85-0.95 V的Tafel图,(C)不同催化剂在0.9 V或0.95 V vs. RHE下的比活性

(论文链接:https://doi.org/10.1039/C9NR07235Ghttps://doi.org/10.1039/D0CC06693Ahttps://doi.org/10.1021/acsanm.0c03398

邱先帆同学在Chemical Communications ((2021) 57:3279-3282)上发表研究论文。作者通过使用铜盐和有机膦配体组成催化剂,烯烃或炔烃为起始原料,双(频哪醇合)二硼(B2pin2)为硼源,N,O-缩醛胺为胺甲基化试剂,利用N,O-缩醛胺分解成的甲氧基负离子成功激活双(频哪醇合)二硼,并使用亚甲基亚胺正离子捕获中间体有机铜试剂,制备了γ-氨基硼酸酯类化合物。进一步衍生成功制得α-氨基酮、β2-氨基酸和γ-氨基醇等化合物。

图12 铜催化碳碳不饱和键的2-氨基硼酸酯合成

(论文链接:https://doi.org/10.1039/D1CC00093D)

林陆健同学以第一作者先后在Environmental Pollution(IF =6.792,一区),Chemosphere(IF = 5.778,二区)和Process Safety and Environmental Protection(IF = 4.966,二区)等刊物发表学术论文。作者通过运用数学模型和实验相结合的方法,探讨了微塑料对于水溶液中孔雀石绿和金属离子单独或共存情况下吸附特性与作用机制。研究发现微塑料中某些添加成分等能够促进微塑料对这些污染物的迁移与转化的影响。这些研究结果有助于进一步理解微塑料与某些污染物之间相互作用机制,同时也为环境中微塑料风险的评估提供一定科学依据。

图13 孔雀石绿和金属离子与微塑料结合机理的示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.psep.2020.05.019https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.129079

蔡超越同学先后在Materials Letters(259, 2020, 126851)和RSC Advances(10,2020, 29090)上发表论文。作者采用恒电位电沉积方式制得RGO@PPy-PEG泡沫。将RGO@PPy-PEG泡沫用于柔性电极材料,表现出良好的柔韧性、压缩性且具有良好的轻质性能。将RGO@PPy-PEG泡沫作为电极材料,组装成对称型超级电容器,该器件具有优异的机械柔韧性,将三个电容器串联可有效保持5个串联LED灯亮15分钟以上,显示出该材料在实际应用中的巨大潜力。

图14 柔性RGO@PPy-PEG泡沫电极及其组装超级电容器器件性能

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.matlet.2019.126851https://doi.org/10.1039/D0RA05199C

以上研究成果均以江苏海洋大学为第一完成单位,研究生本人为第一作者或导师第一,研究生为第二作者发表。

环境与化学工程学院始终把提高研究生培养质量放在首位,在紧抓研究生各个培养环节,加强培养过程管理方面下足了功夫,采取严格研究生开课管理、全面强化培养过程监控、加强论文写作指导、学位论文多级审核等一系列措施严格研究生培养环节,加大研究生教育改革与创新力度,全方位提升研究生培养质量。这些成果的取得将鼓舞和激励全院师生继续发扬埋头苦干、攻坚克难的精神,研发具有基础研究和应用研究价值的原创性成果,提升我院整体科研水平,为江苏海洋大学的内涵建设、高质发展贡献智慧和力量。

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